Родился 26 сентября 1934 года в Москве. Отец — Валериан Ношреванович Басилашвили, был директором Московского политехникума связи. Мать — Ирина Сергеевна Ильинская, была преподавателем, доктором филологических наук.

После окончания школы поступил в Школу-студию МХАТ на курс Павла Массальского. 

С 1959 года — ведущий актёр Большого драматического театра имени Товстоногова. Басилашвили сыграл около 50 ролей в театре. Среди спектаклей БДТ с его участием — «Варвары», «Дачники» и «На дне» по произведениям Максима Горького, «Карьера Артуро Уи» по произведению Бертольта Брехта, «Три сестры» и «Вишнёвый сад» по пьесам А.П. Чехова, «Ревизор» по комедии Н.В. Гоголя, «Мольер» по пьесе М.А. Булгакова, «Тихий Дон» по роману Михаила Шолохова, «Волки и овцы» по комедии Александра Островского, «Антигона» по пьесе Жана Ануя. 

Театральная слава пришла к Басилашвили после спектакля по пьесе Эдварда Радзинского «Ещё раз про любовь», который поставил режиссёр Юрий Аксенов в 1964 году. В нём актёр сыграл учёного-неудачника Феликса, друга главной героини.